Julien Chimot

In de afgelopen decennia is er significante vooruitgang geboekt op het gebied van het meten van de atmosferische samenstelling vanuit de ruimte, wat heeft geleid tot belangrijke ontdekkingen met betrekking tot de ozonlaag, luchtkwaliteit en klimaatverandering. Recent onderzoek heeft laten zien dat satellietobservaties gebruikt kunnen worden om de effectiviteit van het luchtkwaliteits- en klimaatbeleid aan te tonen. Daarom wordt het steeds belangrijker om nauwkeurige datasets te produceren onder alle atmosferische omstandigheden. Daarnaast wordt het ontwikkelen van algoritmes voor een 24/7 operationele datastroom steeds moeilijker door de enorme groei van het aantal satellietmetingen. Europa, en vooral Nederland, heeft flink geinvesteerd in de ontwikkeling van satellietinstrumenten die kortlevende gassen en broeikasgassen kunnen monitoren. De voornaamste voorbeelden hiervan zijn het Nederlands-Finse Ozone Monitoring Instrument (OMI), dat zich aan boord van de Aura Satelliet van het NASA Earth Observation System (EOS) bevindt, en het in 2017 gelanceerde TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI), dat ontwikkeld is door ESA en Nederland, en dat zich aan boord van de Copernicus Sentinel-5 Precursor bevindt. Stifstofdioxide (NO2) en fijnstof (hierna: aerosolen) zijn beide belangrijke componenten van de atmosferische samenstelling. In de troposfeer wordt NO2 uitgestoten door de verbranding van fossiele brandstoffen en biomassa en komt het ook vrij bij bliksem. NO2 heeft negatieve gevolgen voor onze gezondheid, en ook effecten op de atmosfeer, zoals: 1) NO2 heeft een belangrijke rol in de formatie van ozon (O3) in de troposfeer, dat giftig is voor mensen en planten, en 2) chemische reacties van NO2 dragen bij aan de vorming van secondaire aersolen.

Atmosferische aerosolen zijn deeltjes die door de lucht vliegen. Ze kunnen zowel een natuurlijke als een antropogene oorsprong hebben, bijvoorbeeld: rook, woestijnzand, zeezout, nitraten en sulfaten. Bepaalde aerosolen worden direct geemitteerd naar de atmosfeer als deeltjes, zoals woestijnzand, andere worden gevormd als gevolg van chemische reacties van gassen, zoals SO2 en NO2. Omdat aerosolen zonlicht verstrooien en absorberen, verstoren ze de stralingsbalans van de aarde en daardoor hebben ze een effect op het klimaat. Ze spelen ook een belangrijke rol in de formatie van wolken en neerslag. Aerosolen worden geschaard onder de grootste onzekerheden in het begrip van klimaatveranderingen. Daarnaast kunnen de kleine deeltjes diep in het ademhalingssysteem terecht komen, wat kan leiden tot negatieve gezondheidseffecten. NO2 en aerosolen (de nitraten en sulfaten) worden gevormd bij verbrandingsprocessen. Omdat de levensduur in de troposfeer van beide vergelijkbaar is (NO2 minder dan een dag en aerosolen maximaal een week), zijn de kolomconcentraties geografisch gecorreleerd in regio’s waar de aerosolen voornamelijk voortkomen uit stedelijke of industriele uitstoot.

Naast hun effect op luchtkwaliteit en klimaat, beinvloeden aerosolen ook de nauwkeurigheid van satellietmetingen van onder andere sporegassen, oceaankleur en vegetatie. Dit komt doordat aerosolen de stralengang van zonnestraling in de atmosfeer beinvloeden. Dit heeft een effect op alle meetprincipes die gebruik maken van weerkaatst zonlicht. Het effect van aerosolen is relatief het grootst onder wolkenvrije condities.

Het belangrijkste doel van deze thesis is het ontwikkelen van een algoritme om de hoogte van aerosollagen te bepalen en daarbij een verbetering in de operationele NO2 bepaling te bewerkstelligen. Deze thesis richt zich op de exploitatie van metingen in het visuele gedeelte van het spectrum, tussen 405 en 490 nm, gemaakt door het OMI satellietinstrument. Daarbij maken we gebruik van numerieke methoden en hulpmiddelen (bijvoorbeeld Machine Learning), die de operationele verwerking van grote datasets aan kunnen, met het oog op de aankomende nieuwe-generatie satellietinstrumenten voor luchtkwaliteits- en klimaatdoeleinden.

In hoofdstuk 2 van deze thesis wordt de fout, die gemaakt wordt in de bepaling van troposferische verticale kolomdichtheid (VCD) van NO2, gekwantificeerd voor onbewolkte condities. Als de effecten van aerosolen buiten beschouwing worden gelaten, met andere woorden als we de effecten van aerosolen verwaarlozen, wordt bij een aerosol optische dikte (AOT)(550 nm) > 0.6 en zomerse condities een gemiddelde fout gemaakt van -60% tot +20%. Dit laat duidelijk zien dat een correctie voor aerosolen noodzakelijk is. In de OMI NO2 troposferische referentiedataset, genaamd DOMINO-v2, is een aerosolcorrectie opgenomen door middel van effectieve wolkenparameters (fractie en druk) van het OMI OMCLDO2 wolkenalgoritme. Deze parameters nemen een zgn. Lambertiaans reflectiemodel aan, waarbij de wolken worden gerepresenteerd als ondoorzichtige lagen die voor een gedeelte de scene bedekken. Als er geen wolken zijn maar wel aerosolen, dan zijn de effectieve wolkenparameters gevoelig voor de concentratie van aerosolen en de verticale verdeling daarvan. Dit leidt tot een impliciete correctie van aerosoleffecten in de NO2 VCD. Desalniettemin, vinden we dat een te grofmazige aanpak in de versie van het OMCLDO2 algoritme dat gebruikt wordt door DOMINO-v2, leidt tot een te lage waarde voor troposferische NO2 VCD, tussen de -40% en -20% bij een aerosol optische dikte (AOT)(550 nm) ≥ 0.6 en zomerse condities. Het huidige verbeterde OMCLDO2 algoritme lost dit probleem op.

De aërosoleffecten op de troposferische NO2 bepaling is niet alleen afhankelijk van de verticaal geïntegreerde aerosoleigenschappen, zoals AOT, maar ook van de verticale verdeling van aërosoleffecten en van NO2 in de atmosfeer. Als de aërosoleffecten zich boven het grootse deel van de NO2 bevinden, leidt dit tot een vermindering van de gevoeligheid van OMI voor NO2. Als de aerosollaag zich onder de NO2 bevindt, leidt dit tot een verbetering van de gevoeligheid. In hoofdstuk 3 van deze thesis, presenteren we een nieuwe methode om aerosollaag hoogte (ALH) uit de OMI 477 nm O2-O2 spectrale band te bepalen voor wolkenvrije scenes boven land- en wateroppervlaktes. Het ALH-algoritme maakt gebruikt van neurale netwerken, een machine-learning methode, die zeer snel grote datasets kunnen verwerken. Daarmee kan het algoritme de grote datasets van de volgende generatie satellietinstrumenten gemakkelijk aan. Dit algoritme kan werken met alleen OMI data, of profiteren van de synergie met de NASA MODerate resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS), aan boord van de EOS Aqua. OMI-Aura en MODIS-Aqua vliegen beide in de NASA A-Train satellietconstellatie. Er is een tweetal voordelen aan de synergie voor de ALH bepaling: 1) de filtering voor wolkenvrije OMI observaties verbeterd en 2) de AOT van de MODIS producten kan als a-priori informatie gebruikt worden. De resultaten van het OMI ALH algoritme zijn getest door middel van een vergelijking met de Cloud-Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization (CALIOP) aerosol observaties. Eerst met klimatologische datasets over Noordoost-Azie (hoofdstuk 3) en daarna voor verschillende geografische locaties (hoofdstuk 4). Alle vergelijkingen laten verschillen zien tussen OMI en CALIOP ALH die kleiner zijn dan 800 meter, onder wolkenvrije omstandigheden met een AOT(550 nm) > 0.5. Bovendien laat de OMI ALH zien dat OMI in staat is om in het visuele spectrum door dikke rooklagen heen te kijken, zelfs bij grote hoeveelheden absorberende deeltjes, die veroorzaakt worden door intense bosbranden zoals in Zuid-Amerika en Oost-Rusland (hoofdstuk 4). De machine-learning techniek leidt tot een snel algoritme. Vanwege de korte rekentijd, kunnen grote ALH datasets geproduceerd worden, zoals de dataset van drie jaar voor Noordoost-China (2005-2007) en een globale dataset voor heel 2006. De laatste dataset was gemaakt op een enkele processor binnen 12 uur (hoofdstuk 5). Het OMI ALH neurale netwerkalgoritme laat de potentie zien om de O2-O2 visuele spectrale band te gebuiken in plaats van (of naast) de traditioneel en meer gebruikte O2-A nabij-infrarode band. De grootste beperkingen zijn de zwakke absorptie van O2-O2, de onzekerheid van het gebruikte aerosolmodel, niet gedetecteerde wolkenflarden, en de nauwkeurigheid van de toegepaste oppervlakte-reflectiedataset. De voordelen van de zichtbare O2-O2 band ten opzichte van de O2-A band zijn een hogere AOT en een lagere oppervlaktealbedo over landoppervlaktes.

In hoofdstuk 6 van deze thesis evalueren we de verbeteringen van de troposferische NO2 VCD bepaling, met behulp van de volgende twecorrectietechnieken, gebruikmakend van de ontwikkelde algoritmes voor de OMI: 1) de impliciete aerosolcorrectie, die gebruik maakt van effectieve wolkenparameters van de verbeterde OMCLDO2 en 2) een expliciete aerosolcorrectie gebaseerd op de OMI ALH bepaling. Daarvoor zijn twee jaar aan wolkenvrije DOMINO-v2 NO2 data (2006-2007) opnieuw geprocessed, voor de zomer en de winter over Noordoost-China en Zuid-Amerika. De nieuwe impliciete aerosolcorrectie laat een verbetering van de nauwkeurigheid zien van 0-20% voor scenario’s met hoge aerosolconcentraties, verstrooiende deeltjes en zomerse omstandigheden. Daarentegen is de correctie beperkt in het geval van meer absorberende deeltjes. De expliciete correctie leidt ook tot een betere OMI ALH bepaling en leidt tot een verbeterde nauwkeurigheid van NO2 VCD. Hiermee wordt een betere fysische beschrijving gegeven. Hierdoor wordt de schatting van de verticale gevoeligheid van de meting ook verbeterd. Het gebruik van het OMI ALH algoritme geeft 20% tot 40% hogere waardes voor de NO2 VCD, in vergelijking met OMCLDO2, afhankelijk van de seizoenen, regio’s en de aerosolconcentratie. Dit wordt waarschijnlijk veroorzaakt door het verschil tussen de modellen: een Lambertiaanse wolk in het geval van OMCLDO2 en een aerosollaag voor OMI ALH. Uiteindelijk laat de expliciete aerosolcorrectie een betere nauwkeurigheid zien in de aanwezigheid van absorberende deeltjes, zoals rook. De gehele nauwkeurigheid hangt niet alleen af van de ALH nauwkeurigheid, maar ook van andere aangenomen aerosolparameters (te weten: AOT, verstrooiingsalbedo, verticale profielvorm, grootte), en de oppervlaktereflectie.

Om een aerosolcorrectie van hoge kwaliteit te ontwikkelen gebruik makend van de OMI ALH bepalingen, moeten een aantal problemen worden overwonnen. De belangrijkste aanbevelingen zijn (hoofdstuk 7): 1) om de OMI ALH te verbeteren, met name met betrekking tot het aerosoltype, 2) om een consistente en accurate set van aerosolparameters te definieren, die op een adequate manier gecombineerd kunnen worden met de ALH, 3) om ervoor zorg te dragen dat de aangenomen atmosfeer-en oppervlakteparameters consistent zijn met de gemeten hoeveelheid straling, en 4) om de nauwkeurigheid van de oppervlaktereflectie en de NO2 profielvorm te verbeteren. Uiteindelijk kunnen al deze ontwikkelingen en resultaten, die behaald zijn met behulp van het OMI instrument, ook worden toegepast op andere huidige en toekomstige satellietmissies, zoals TROPOMI, Sentinel-4 en Sentinel-5, en ook voor de bepaling van andere spoorgasbepalingen, zoals troposferische SO2 en HCHO.