Farhan Ramadzan Nursanto

Reactieve stikstofverbindingen zoals ammoniak (NH3) en stikstofoxiden (NOx) zijn essentieel voor het in stand houden van leven op aarde, maar hun overmatige concentraties schaden ecosystemen. Met een hoge stikstofdepositie uit de atmosfeer wordt Nederland geconfronteerd met een stikstofcrisis die de natuurlijke habitats aantast. De huidige methoden om het lot van stikstof te bestuderen houden geen rekening met de speciatie van nitraat tussen ammoniumnitraat (NH4NO3) en organische nitraten, noch met de gas-deeltjesverdeling van organisch nitraat, die beide de levensduur, het transport en de depositie van reactieve stikstof bepalen. Deze ontbrekende processen kunnen leiden tot onnauwkeurige schattingen van stikstofdepositiefluxen en, bijgevolg, inefficiënte emissiereductiestrategieën.

Dit proefschrift onderzoekt de bronnen, putten en atmosferische verwerking van nitraat in Nederland, met een focus op nitraataerosolvorming en gas-deeltjesverdeling. Nieuwe deeltjesvorming en groei-evenementen omvatten de clustering en condensatie van verbindingen met een lage vluchtigheid, waaronder anorganische zouten en sterk geoxideerde organische moleculen — sommige inclusief nitraat-functionele groepen — wat leidt tot de vorming van nitraathoudende aerosoldeeltjes. De verdeling van nitraat van de gasfase naar de deeltjesfase hangt af van factoren zoals vluchtigheid, molecuulgewicht, oxidatiecondities, precursorsamenstelling en temperatuur.

We identificeren de fysische en chemische eigenschappen van nitraten met behulp van observaties uit omgevingsmetingen en kamerexperimenten. De rol van verschillende chemische soorten tijdens nieuwe deeltjesvorming en groei wordt onderzocht met behulp van een hybride positieve matrixfactorisatie (PMF) analyse (Hoofdstuk 2). Nitraataerosol wordt verder gespecieerd in anorganische en organische componenten met behulp van een NOx+ ratiomethode toegepast op aerosolmassaspectrometriemetingen (Hoofdstuk 3). De gas-deeltjesverdeling en bulkvluchtigheid van organische nitraten worden onderzocht via atmosferische kamerexperimenten (Hoofdstuk 4) en omgevingswaarnemingen (Hoofdstuk 5).

De resultaten tonen aan dat geoxideerde organische stoffen en ammoniumsulfaat een sleutelrol spelen bij de vorming van nieuwe deeltjes, terwijl nitraten een grotere rol spelen bij de deeltjesgroei. Er is een methode ontwikkeld voor de speciatie van nitraat met behulp van de ACSM-monitor, die veel wordt gebruikt in meetnetwerken. Experimenten in de SAPHIR-kamer met realistische stedelijke emissiemengsels (zoals kookemissies en verkeer) laten zien dat onverzadigde vluchtige organische stoffen cruciaal zijn voor de opbrengst van organisch nitraat. In de winter wordt de vervuiling gedomineerd door salpeterzuur (HNO3), terwijl in de zomer fotochemie de vorming van organische nitraten (RONO2) bevordert.

Concluderend benadrukt dit proefschrift de noodzaak om organische nitraten op te nemen in stikstoftransport- en depositie-modellen. Dit werk biedt een basis voor een nauwkeurigere weergave van anorganisch en organisch nitraat, wat essentieel is voor effectieve emissiereductiestrategieën en natuurbescherming in Nederland.