{"id":7806,"date":"2026-04-03T08:15:11","date_gmt":"2026-04-03T08:15:11","guid":{"rendered":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/portfolio\/jeroen-rodenburg\/"},"modified":"2026-04-23T09:13:53","modified_gmt":"2026-04-23T09:13:53","slug":"jeroen-rodenburg","status":"publish","type":"us_portfolio","link":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/portfolio\/jeroen-rodenburg\/","title":{"rendered":"Jeroen Rodenburg"},"content":{"rendered":"","protected":false},"excerpt":{"rendered":"","protected":false},"author":8,"featured_media":14302,"comment_status":"closed","ping_status":"closed","template":"","meta":{"_acf_changed":false,"footnotes":""},"us_portfolio_category":[45],"class_list":["post-7806","us_portfolio","type-us_portfolio","status-publish","has-post-thumbnail","hentry","us_portfolio_category-new-template"],"acf":{"naam_van_het_proefschift":"Thermodynamic Variables for Active Brownian Particles","samenvatting":"Heeft u ooit de tijd genomen om een zwerm vliegende spreeuwen te bekijken? Een zwerm, die uit wel 100.000 vogels kan bestaan, vormt soms patronen die bijna hypnotiserend zijn om naar te kijken (voor een voorbeeld zie Fig. 1.1 in hoofdstuk 1). Als u dit wel eens gezien heeft, dan heeft u zich misschien ook wel afgevraagd hoe de vogels deze patronen vormen. De beweging wordt namelijk niet geco\u00f6rdineerd door \u00e9\u00e9n of meerdere vogels die de leiding hebben. In plaats daarvan vormen de patronen spontaan: ze volgen op de \u00e9\u00e9n of andere manier uit de manier waarop elke individuele spreeuw vliegt en reageert op de aanwezigheid van andere vogels in de buurt. Maar hoe de patronen dan precies uit dat individuele gedrag volgen is geen eenvoudige vraag. Iets scherper gesteld luidt deze vraag als volgt. Stel we weten precies hoe elke individuele spreeuw beweegt en hoe zij interageert met andere spreeuwen, kunnen we dan het gedrag van een grote groep spreeuwen voorspellen?\n\nHet gedrag van een groep spreeuwen is onderdeel van een onderzoeksveld dat bekend staat als actieve materie. Andere voorbeelden van actieve materie zijn scholen vissen en mensenmassa\u2019s, maar hieronder vallen ook zwemmende bacteri\u00ebn en zwemmende microdeeltjes die gecre\u00eberd zijn in het laboratorium. Actieve materie heet actief omdat alle objecten energie verbruiken en deze meestal omzetten in beweging. Waarom het materie wordt genoemd is in eerste instantie misschien niet duidelijk, maar het suggereert dat we een dergelijke systeem kunnen beschrijven zoals we \u2018gewone\u2019 materie beschrijven, dus alsof het bijvoorbeeld een gas of een vloeistof is. Gewone materie bestaat namelijk ook uit een groot aantal \u00e9\u00e9nheden: moleculen. Het verschil is dat de moleculen (meestal) geen energie verbruiken, en dus niet actief maar passief zijn.\n\nPassieve materie in evenwicht wordt beschreven door de statistische fysica. Deze theorie doet voor passieve materie precies wat we voor actieve materie hopen te bereiken: gegeven hoe individuele moleculen met elkaar interacteren, voorspelt de statistische fysica hoe het geheel van alle moleculen tezamen zich gedraagt. Het collectief van de moleculen beschrijven we dan simpelweg als \u00e9\u00e9n stof, die we dan karakterizeren door, bijvoorbeeld, de druk en temperatuur te geven. De druk en temperatuur zijn voorbeelden van thermodynamische variabelen. De statistische fysica kan dan ook voorspellen bij welke waarden van de thermodyamische variabelen een stof in een bepaalde fase is: wanneer vormt een stof een gas, wanneer een vloeistof en wanneer een vaste stof? Zo kunnen we bijvoorbeeld berekenen bij welke temperatuur water kookt boven op de Mount Everest, maar uiteindelijk ligt deze theorie ook ten grondslag aan de motoren die onze auto\u2019s en vliegtuigen aandrijven.\n\nIn hoeverre kan actieve materie ook worden beschreven door thermodynamische variabelen? Die vraag staat centraal in dit proefschrift. Daarbij focussen we op de thermodynamische variabelen druk, chemische potentiaal en oppervlaktespanning. We hebben hun gebruik niet onderzocht voor actieve materie in het algemeen, maar voor het simpele model van actieve Brownse deeltjes. Actieve Brownse deeltjes zijn, kort gezegd, gelijk aan passieve deeltjes, maar met het extra ingredi\u00ebnt dat elk deeltje een voortstuwingskracht voelt in een richting die willekeurig verandert in de tijd. Deze voorstuwingskracht maakt dat de deeltjes niet passief maar actief zijn.\n\nDe motivatie voor dit onderzoek komt voor een belangrijk deel uit het fenomeen dat bekend staat als motiliteitsge\u00efnduceerde fasescheiding. Om uit te leggen wat dit inhoudt volgt nu eerst een korte uitleg over normale fasescheiding. Passieve moleculen, zoals watermoleculen, kunnen bij de juiste omstandigheden scheiden in twee fases. Deze fases bestaan dan tegelijkertijd naast elkaar. Zo kan bijvoorbeeld een gas naast een vloeistof bestaan. Voor het optreden van een dergelijke gas-vloeistof scheiding is het essentieel dat de deeltjes elkaar (op bepaalde afstand) aantrekken - deze aantrekkingskracht zorgt ervoor dat de deeltjes niet slechts \u00e9\u00e9n gasfase vormen, maar ook een fase met hogere dichtheid: de vloeistof. Deeltjes die elkaar enkel afstoten vormen daarentegen slechts \u00e9\u00e9n gasfase. Wat blijkt nu: deeltjes die elkaar enkel afstoten, maar wel voldoende actief zijn, vertonen wel weer een dergelijke fasescheiding. De fasescheiding wordt nu dus niet veroorzaakt door een aantrekkingskracht, maar door door het feit dat de deeltjes actief zijn - met andere woorden, doordat ze een hoge motiliteit hebben. Daarom heet dit verschijnsel motiliteitsge\u00efnduceerde fasescheiding. De engelse benaming is motility-induced phase separation; de afkorting daarvan - MIPS - zal ik ook hier gebruiken. Hoofdstuk 2 beschrijft MIPS in detail.\n\nMIPS heeft geleid tot twee belangrijke vragen die dit onderzoek probeert te beantwoorden. Om de eerste vraag te introduceren is het belangrijk om te weten hoe thermodynamische variabelen van nut zijn in de beschrijving van een \u2018normale\u2019 gas-vloeistof fasescheiding. Een gas en een vloeistof die naast elkaar bestaan hebben namelijk altijd, naast dezelfde temperatuur, ook 1) dezelfde druk en 2) dezelfde chemische potentiaal. Deze twee gelijkheden (bij vaste temperatuur) stellen ons in staat om de dichtheden van het gas en de vloeistof te voorspellen. De eerste vraag is dan: kunnen we ook voor actieve deeltjes een druk en chemische potentiaal defini\u00ebren, en kunnen we daarmee de dichtheden voorspellen van de twee fases die in MIPS naast elkaar bestaan?\n\nDe definitie van de druk wordt behandeld in de hoofdstukken 3, 4 en 5. Elk hoofdstuk behandelt verschillende aspecten. Wat gebeurt er als de deeltjes niet bolvormig zijn (hoofdstuk 3)? Wat is de invloed van de vloeistof waar actieve deeltjes vaak in zwemmen (hoofdstuk 3)? Wat gebeurt er als de voorstuwingskracht niet overal gelijk is (hoofdstuk 4)? En hoe komen interacties tussen de deeltjes tot uiting in de druk (hoofdstuk 5)? De situatie blijkt het \u00e9\u00e9nvoudigst voor deeltjes die bolvormig zijn en overal een gelijke voorstuwingskracht ondervinden. Voor deze deeltjes zorgt de activiteit er simpelweg voor dat de druk een extra bijdrage krijgt die bekend staat als de zwemdruk.\n\nEn voor deze deeltjes onderzoekt hoofdstuk 5 dan ook de definitie van de chemische potentiaal. Dit hoofdstuk onderzoekt ook of de chemische potentiaal samen met de druk kan worden gebruikt om de dichtheden te voorspellen van actieve fasescheidingen. Dit blijkt goed te werken voor fasescheidingen van attractieve deeltjes bij lage activiteit, maar niet bij de MIPS die gevormd wordt door repulsieve deeltjes bij hoge activiteit.\n\nDe tweede vraag gaat over het grensvlak dat de twee fases in MIPS scheidt. Eerder onderzoek [26] vond dat dat de oppervlaktespanning van dit grensvlak negatief is. Dit roept vragen op. Bijvoorbeeld: wat betekent een negatieve oppervlaktespanning eigenlijk precies? En: bij passieve deeltjes zorgt de - altijd positieve - oppervlaktespanning voor de stabiliteit van het grensvlak, dus hoe kan het dat de grensvlakspanning van MIPS negatief is terwijl het grensvlak wel stabiel is?\n\nHoofdstuk 4 behandelt deze vragen. Het hoofdstuk bekijkt niet direct MIPS, maar een eenvoudiger systeem dat erop lijkt: het grensvlak dat gevormd wordt door actieve deeltjes zonder interacties tussen twee gebieden met verschillende voorstuwingskracht. Het hoofdstuk laat zien dat de stabiliteit van dit grensvlak niet bepaald wordt door het feit dat de oppervlaktespanning positief dan wel negatief is. In plaats daarvan wordt de stabiliteit gegarandeerd door het Marangoni effect. Bij een verstoring van het grensvlak leidt dit effect tot een deeltjesstroom langs het grensvlak op een dusdanige manier dat het grensvlak weer in zijn oorspronkelijke staat hersteld wordt.\n\nHoofdstuk 7 presenteert een slotbeschouwing. Hoe nuttig kunnen we nu zeggen dat thermodynamische variabelen zijn voor actieve Brownse deeltjes? Een zeker voordeel is dat ze extra intu\u00eftie verschaffen voor het gedrag van actieve materie. Daarbij zijn ze voornamelijk bij lage activiteit ook kwantitatief nuttig. We hebben bijvoorbeeld gezien dat de druk en de chemische potentiaal gebruikt kunnen worden om de dichtheden van licht actieve fasescheidingen te voorspellen.\n\nEr zijn echter nog wel grote uitdagingen in de beschrijving van actieve materie. Het is bijvoorbeeld tot op heden niet gelukt om thermodynamische variabelen (met een microscopische uitdrukking) te vinden die de dichtheden van MIPS voorspellen. Een ander voorbeeld is het gedrag van actieve deeltjes zonder interacties - een zogenaamd actief ideaal gas - in een extern veld. Waar het dichtheidsprofiel van een passief ideaal gas in stabiele toestand direct volgt uit de lokale waarde van de externe potentiaal, laat hoofdstuk 6 zien dat dit dichtheidsprofiel voor een actief ideaal gas afhangt van de waarden van de externe potentiaal op willekeurig grote afstanden.\n\nDus, hoewel thermodynamische variabelen zeker extra inzicht verschaffen in actieve systemen, vormen ze (nog) geen theoretisch raamwerk dat vergelijkbaar is met de statistische fysica van passieve systemen in evenwicht. Naar de bescheiden mening van de auteur benadrukt dit vooral hoe krachtig de laatstgenoemde theorie is.","summary":"Have you ever taken the time to watch a swarm of flying starlings? A swarm, which can consist of as many as 100,000 birds, sometimes forms patterns that are truly mesmerizing to watch. If you have, then perhaps you have also wondered why these patterns form. The behavior is not coordinated by one, or a few, leader bird(s). Instead, the patterns form spontaneously, and result, somehow, from the way that every individual bird flies, and interacts with its neighbours. But how exactly the patterns follow from that individual behavior is not a simple question. Phrased more specifically, the question is: Given that we know exactly how each individual starling moves and how it interacts with other starlings, can we predict the behavior of a large group of starlings?\n\nThe behavior of a group of birds falls into a class of systems nowadays known as active matter. Other examples of active matter include schools of fish and crowds of people, but also swimming bacteria and swimming microparticles created in the lab. Active matter is called active because all objects consume energy and usually convert it into motion. Why it is called matter may not be clear at first, but it suggests that we can describe such a system like we describe 'ordinary' matter, as if it were a gas or a liquid. Ordinary matter consists of a large number of units: molecules. The difference is that molecules (usually) do not consume energy and are thus not active but passive.\n\nPassive matter in equilibrium is described by statistical physics. This theory does exactly for passive matter what we hope to achieve for active matter: given how individual molecules interact with each other, statistical physics predicts how the whole of all molecules behaves together. We then describe the collective of molecules simply as one substance, which we then characterize by, for example, pressure and temperature. Pressure and temperature are examples of thermodynamic variables. Statistical physics can also predict at what values of the thermodynamic variables a substance is in a particular phase: when does a substance form a gas, when a liquid, and when a solid? For example, we can calculate at what temperature water boils at the top of Mt. Everest, but ultimately this theory also underlies the engines that power our cars and airplanes.\n\nTo what extent can active matter also be described by thermodynamic variables? This question is central to this thesis. We focus on the thermodynamic variables pressure, chemical potential, and surface tension. We have not investigated their use for active matter in general, but for the simple model of active Brownian particles (ABPs). Active Brownian particles are, in short, equal to passive particles, but with the extra ingredient of activity: each particle feels a propulsion force in a direction that changes randomly over time. This propulsion force makes the particles active rather than passive.\n\nThe motivation for this research comes largely from the phenomenon known as motility-induced phase separation (MIPS). To explain what this entails, first a short explanation of normal phase separation follows. Passive molecules, such as water molecules, can separate into two phases under the right conditions. These phases then exist simultaneously next to each other. For example, a gas can exist next to a liquid. For such gas-liquid separation to occur, it is essential that the particles attract each other (at a certain distance) - this attractive force ensures that the particles do not just form one gas phase, but also a phase with higher density: the liquid. Particles that only repel each other, on the other hand, form only one gas phase. What turns out now: particles that only repel each other, but are sufficiently active, do exhibit such phase separation. The phase separation is now not caused by an attractive force, but by the fact that the particles are active - in other words, because they have high motility. Therefore, this phenomenon is called motility-induced phase separation (MIPS). Chapter 2 describes MIPS in detail.\n\nMIPS has led to two major questions that this research attempts to answer. To introduce the first question, it is important to know how thermodynamic variables are useful in the description of a 'normal' gas-liquid phase separation. A gas and a liquid that coexist always have, besides the same temperature, also 1) the same pressure and 2) the same chemical potential. These two equalities (at fixed temperature) allow us to predict the densities of the gas and the liquid. The first question is then: can we also define a pressure and chemical potential for active particles, and can we use them to predict the densities of the two phases that coexist in MIPS?\n\nThe definition of pressure is discussed in chapters 3, 4, and 5. Each chapter deals with different aspects. What happens if the particles are not spherical (chapter 3)? What is the influence of the solvent in which active particles often swim (chapter 3)? What happens if the propulsion force is not uniform everywhere (chapter 4)? And how do interactions between the particles manifest in the pressure (chapter 5)? The situation is simplest for particles that are spherical and experience a uniform propulsion force everywhere. For these particles, the activity simply ensures that the pressure gets an extra contribution known as the swim pressure.\n\nAnd for these particles, chapter 5 investigates the definition of the chemical potential. This chapter also examines whether the chemical potential together with the pressure can be used to predict the densities of active phase separations. This works well for phase separations of attractive particles at low activity, but not for the MIPS formed by repulsive particles at high activity.\n\nThe second question concerns the interface that separates the two phases in MIPS. Earlier research [26] found that the surface tension of this interface is negative. This raises questions. For example: what exactly does a negative surface tension mean? And: for passive particles, the - always positive - surface tension ensures the stability of the interface, so how can the interface tension of MIPS be negative while the interface is stable?\n\nChapter 4 addresses these questions. The chapter does not look directly at MIPS, but at a simpler system that resembles it: the interface formed by active particles without interactions between two regions with different propulsion forces. The chapter shows that the stability of this interface is not determined by whether the surface tension is positive or negative. Instead, stability is guaranteed by the Marangoni effect. Upon a perturbation of the interface, this effect leads to a particle flow along the interface in such a way that the interface is restored to its original state.\n\nChapter 7 presents a concluding discussion. How useful can we say thermodynamic variables are for active Brownian particles? A certain benefit is that they provide extra intuition for the behavior of active matter. They are also quantitatively useful, primarily at low activity. For example, we have seen that pressure and chemical potential can be used to predict the densities of lightly active phase separations.\n\nHowever, there are still major challenges in the description of active matter. For example, to date, it has not been possible to find thermodynamic variables (with a microscopic expression) that predict the densities of MIPS. Another example is the behavior of active particles without interactions - a so-called active ideal gas - in an external field. While the density profile of a passive ideal gas in a stable state follows directly from the local value of the external potential, chapter 6 shows that this density profile for an active ideal gas depends on the values of the external potential at arbitrarily large distances.\n\nThus, although thermodynamic variables certainly provide extra insight into active systems, they do not (yet) form a theoretical framework comparable to the statistical physics of passive systems in equilibrium. In the author's modest opinion, this primarily emphasizes how powerful the latter theory is.","auteur":"Jeroen Rodenburg","auteur_slug":"jeroen-rodenburg","publicatiedatum":"15 april 2020","taal":"NL","url_flipbook":"https:\/\/ebook.proefschriftmaken.nl\/ebook\/jeroenrodenburg?iframe=true","url_download_pdf":"https:\/\/ebook.proefschriftmaken.nl\/download\/1df7014c-0de7-4b1e-ae73-bae60e7ef400\/optimized","url_epub":"","ordernummer":"FTP-202604030809","isbn":"978-94-6380-756-2","doi_nummer":"","naam_universiteit":"Universiteit Utrecht","afbeeldingen":14302,"naam_student:":"","binnenwerk":"","universiteit":"Universiteit Utrecht","cover":"","afwerking":"","cover_afwerking":"","design":""},"_links":{"self":[{"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/us_portfolio\/7806","targetHints":{"allow":["GET"]}}],"collection":[{"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/us_portfolio"}],"about":[{"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/types\/us_portfolio"}],"author":[{"embeddable":true,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/users\/8"}],"replies":[{"embeddable":true,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/comments?post=7806"}],"version-history":[{"count":1,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/us_portfolio\/7806\/revisions"}],"predecessor-version":[{"id":7809,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/us_portfolio\/7806\/revisions\/7809"}],"wp:featuredmedia":[{"embeddable":true,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/media\/14302"}],"wp:attachment":[{"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/media?parent=7806"}],"wp:term":[{"taxonomy":"us_portfolio_category","embeddable":true,"href":"https:\/\/www.proefschriftmaken.nl\/en\/wp-json\/wp\/v2\/us_portfolio_category?post=7806"}],"curies":[{"name":"wp","href":"https:\/\/api.w.org\/{rel}","templated":true}]}}